En Chile escribió su obra más influyente, Bases y puntos de partida para la organización política de la República Argentina (1852), que inspiró directamente la Constitución de 1853, al proponer federalismo, división de poderes, derechos individuales y apertura económica. De allí surge también su célebre idea de que “gobernar es poblar”, basada en la inmigración como motor de progreso.
Como diplomático representó a la Confederación en Europa y sostuvo una postura pacifista al rechazar la guerra con Paraguay. Además, desarrolló una sólida producción ensayística en defensa de la libertad frente al autoritarismo, como en El crimen de la guerra y La omnipotencia del Estado es la negación de la libertad individual.
Murió en Francia en 1884 y sus restos fueron repatriados a Tucumán. Su legado político e intelectual lo consolidó como uno de los grandes arquitectos de la organización nacional.
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